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我國學(xué)者發(fā)現有機分子間相互作用新模式

記者6月17日從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校張國慶教授團隊發(fā)現了有機分子之間相互作用的新模式——芳香酰亞胺與脂肪胺之間能夠形成穩定的光誘導電荷轉移復合物。他們證明了該復合物可用于光誘導聚合、二氧化碳光還原、紫外儲能等領(lǐng)域。研究成果日前發(fā)表在《化學(xué)》上。

分子間的電荷轉移，即電子從給體分子向受體分子的移動(dòng)，是物質(zhì)相互作用和化學(xué)反應中最為重要的物理過(guò)程。它在自然界中無(wú)處不在，在光合作用、呼吸作用等過(guò)程中扮演著(zhù)不可或缺的角色。因此，解鎖新的電荷轉移機制，對理解自然界中復雜的光化學(xué)光物理過(guò)程、開(kāi)發(fā)高效的有機合成方法和能量轉化技術(shù)至關(guān)重要。

理論上，通過(guò)合理地調控有機電子給體和受體分子的能級，構筑較高的結合能壘，可以實(shí)現兩者在基態(tài)下不發(fā)生相互作用。而在電子激發(fā)態(tài)下，給受體對能夠通過(guò)電荷轉移發(fā)生相互作用，且在電子激發(fā)態(tài)退去后即使在基態(tài)也能穩定。但迄今，僅能通過(guò)激發(fā)態(tài)形成的基態(tài)有機電子復合物還沒(méi)有被實(shí)現。

在前期工作基礎上，研究人員首先選取了萘酰亞胺和三乙胺為模型化合物，通過(guò)測量萘酰亞胺和三乙胺混合體系光照前后的譜學(xué)性質(zhì)，確定了光誘導電荷轉移復合物的存在；并通過(guò)高分辨質(zhì)譜、時(shí)間分辨光譜，以及改變萘酰亞胺分子的取代基、更換電子給體等手段，研究了光誘導電荷轉移復合物的形成機制，證明了其確實(shí)需要通過(guò)激發(fā)態(tài)的電荷轉移和之后電子激發(fā)態(tài)的退激發(fā)才能形成。研究人員將該體系成功應用于丙烯酸酯類(lèi)單體的光誘導聚合、二氧化碳的光還原，以及光能存儲及釋放方面，通過(guò)在黑暗條件下將光照時(shí)儲存的光能釋放，使得原本需要光照才能進(jìn)行的過(guò)程在黑暗條件下也能進(jìn)行。

研究人員表示，通過(guò)電子激發(fā)態(tài)形成溶液中穩定的基態(tài)復合物這種分子間相互作用模式，不應該僅局限于酰亞胺和胺分子之間，很有可能是一種比較普遍但是未被關(guān)注的相互作用，有望在更多的分子結構中被發(fā)現并且能夠用于新的光化學(xué)反應。

（原載于《科技日報》 2024-06-18 第02版）